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科学家揭示钾助剂在铁基合成氨催化剂中的活性氢新机制

[所属分类:行业动态] [发布时间:2026-9-2] [发布人:杨晓燕] [阅读次数:] [返回]

科学家揭示钾助剂在铁基合成氨催化剂中的活性氢新机制
来源：中国科学院大连化学物理研究所
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近日，中国科学院大连化学物理研究所氢能与先进材料研究部氢化物能源化学研究中心（DNL1901组群）陈萍研究员、郭建平研究员团队与化学与精细化工广东省实验室王培坤副研究员团队在合成氨催化钾助剂作用机制研究中取得新进展，揭示了氢化钾（KH）与氢氧化钾（KOH）中活性氢在铁基催化剂合成氨过程中的作用，为高效合成氨催化剂的理性设计提供了新思路。
钾是工业铁基合成氨催化剂中常用的助剂，其提升催化活性的现象已被发现逾百年，但钾在催化过程中的真实化学态与作用机理长期存在争议。传统观点多认为钾通过向铁提供电子促进氮气解离，而钾前驱体在反应条件下的存在形式、氢物种如何参与氮活化与氨生成等核心科学问题尚未清晰阐明。
针对上述问题，研究团队聚焦钾的不同化学态，系统对比研究了KH与KOH作为助剂时对碳纳米管负载铁催化剂（Fe/CNTs）合成氨性能的影响，从活性氢视角解析钾的促进机制。研究发现，KH与KOH 均可提升铁基催化剂的合成氨活性，但作用路径与效果存在差异。在 300℃、1MPa 条件下，KH体系活性较纯 Fe/CNTs 提升约两个数量级，是KOH体系的近6倍；其TOF约为 KOH 体系的3倍。机理研究表明，两种钾助剂中的氢均直接参与氨的生成：KH 中的负氢（H?）具有强还原性，可与铁氮化物发生氧化还原，生成KNH?中间体并释放活性铁位点，后续经氢气氢化高效生成氨；KOH 中的质子氢（H?）则通过质子化表面吸附氮，经K?Fe?O与KNH?中间体路径实现氨合成。同位素示踪实验直接证实，KH 与 KOH 中的晶格氢优先参与初始氨生成，不同于钾仅作为电子助剂的传统认知。
该工作明确了钾化合物中的活性氢是合成氨催化的关键参与者，为重新认识工业合成氨催化剂中碱金属助剂的作用提供了实验依据，也为温和条件下高效合成氨催化剂的设计开辟了新方向。
陈萍研究团队长期致力于氢化物催化研究，前期在温和条件下固氮方向取得系列进展（Nat. Chem.，2017；Nat. Energy，2018；Nat. Catal.，2021；Nat. Chem.，2024）。
相关研究成果以“Reactive hydrogen in KH or KOH for catalytic NH3synthesis”为题，发表在《创新》（The Innovation）上。该工作的共同第一作者为我所DNL1901组博士毕业生王培坤、高文波副研究员。上述工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院青促会等项目的支持。
文章链接：https://doi.org/10.1016/j.xinn.2026.101435
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