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“补钙”配方，加速聚合物半导体光解水制氢
[所属分类:行业动态] [发布时间:2025-12-1] [发布人:杨晓燕] [阅读次数:] [返回]
“补钙”配方，加速聚合物半导体光解水制氢
作者：张楠 来源：中国科学报
山东拓普生物工程有限公司 http://www.topbiol.com
近期，中国科学院金属研究所太阳能与氢能材料研究团队，通过一种“晶格工程”策略，通过“补钙”改变生长聚三嗪酰亚胺（PTI）的“配方”，成功让它内部的光生电荷更容易分开，并且各行其道，从而提高了太阳能水制氢效率。该成果9月29日发表于《自然—通讯》。
PTI是一种碳氮聚合物半导体，因其低成本、环境友好、能带结构合适等特性，被认为在开展低成本规模化全分解水制氢方面具有巨大潜力。
然而，当前PTI的光催化分解纯水制氢效率仍然较低。
这主要归结于其作为聚合物材料的致命弱点：当光照射时，PTI中成对产生的光生电荷——带负电、具有还原性的电子，和带正电、具有氧化性的空穴——会很容易被引力“绑定”在一起，形成“激子”，并最终重新“拥抱”在一起互相消亡，而非如期待中的挣脱引力束缚、变成自由电荷，并分别前往还原和氧化反应位点，参与到相应的反映中。
研究人员对《中国科学报》表示，造成这一致命弱点的根本原因是，PTI作为一种聚合物，其具有高度对称性的低极性共价键碳氮骨架中，难以提供内在的驱动力，不能推动以激子形式强力“绑定”在一起的电子和空穴向不同方向移动。
因此，在这种情况下，即使少数激子能够到达表面，也会使得产生氢气的还原反应和产生氧气的氧化反应发生在同一区域，彷如在一个狭小空间内同时进行洗衣和晾干，容易互相干扰，引发不必要的副反应，从而降低效率。
实际上，光生电子和空穴形成束缚态激子，且难以解离的问题，也是在将光能转化为其他能量形式时，许多聚合物半导体材料面临的共同挑战。
在本次发表的成果中，研究人员改变了PTI材料的生长环境和形核生长的基体。
以往制备PTI时，使用的是氯化锂和氯化钾（KCl）的混合熔盐，并由熔盐冷却时析出的KCl晶体作为PTI形核和生长的基体，得到的是PTI六棱柱晶体（PTI-LiK）。
本文作者改用氯化锂和氯化钙（CaCl2）的混合熔盐，由熔盐冷却时析出的氯化钙晶体作为PTI形核和生长的基体，最终制备出了一种钙掺杂PTI六棱纳米盘（PTI-LiCa）——即“补钙”。
和PTI-LiK相比，PTI-LiCa的激子中，光生电子和空穴之间的结合能从PTI-LiK的48.2meV大大降低到15.4meV，比室温下的热扰动能25.7meV还要低，也即在室温环境的热扰动下，激子中的光生电子和空穴就会自动“分手”，产生激子自发解离现象，形成自由电荷。
研究人员利用先进的超快光谱技术见证了这一解离过程。
此外，解离后自由的光生电子和空穴能够朝着不同方向移动，就像沿着为它们规划的“单行道”分道扬镳，从而在空间上分离了制氢和制氧的反应位点，有效避免了相互干扰和副反应的发生。
得益于此，与PTI-LiK相比，“补钙”后的PTI-LiCa光催化剂的光催化分解纯水初始制氢活性提高了3.4倍。
该研究为调控聚合物半导体光催化材料的光物理属性、推动聚合物半导体材料在不同光能转换场景中的应用，提供了可参考的有效策略。
相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41467-025-63590-0
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作者：张楠 来源：中国科学报
山东拓普生物工程有限公司 http://www.topbiol.com
近期，中国科学院金属研究所太阳能与氢能材料研究团队，通过一种“晶格工程”策略，通过“补钙”改变生长聚三嗪酰亚胺（PTI）的“配方”，成功让它内部的光生电荷更容易分开，并且各行其道，从而提高了太阳能水制氢效率。该成果9月29日发表于《自然—通讯》。
PTI是一种碳氮聚合物半导体，因其低成本、环境友好、能带结构合适等特性，被认为在开展低成本规模化全分解水制氢方面具有巨大潜力。
然而，当前PTI的光催化分解纯水制氢效率仍然较低。
这主要归结于其作为聚合物材料的致命弱点：当光照射时，PTI中成对产生的光生电荷——带负电、具有还原性的电子，和带正电、具有氧化性的空穴——会很容易被引力“绑定”在一起，形成“激子”，并最终重新“拥抱”在一起互相消亡，而非如期待中的挣脱引力束缚、变成自由电荷，并分别前往还原和氧化反应位点，参与到相应的反映中。
研究人员对《中国科学报》表示，造成这一致命弱点的根本原因是，PTI作为一种聚合物，其具有高度对称性的低极性共价键碳氮骨架中，难以提供内在的驱动力，不能推动以激子形式强力“绑定”在一起的电子和空穴向不同方向移动。
因此，在这种情况下，即使少数激子能够到达表面，也会使得产生氢气的还原反应和产生氧气的氧化反应发生在同一区域，彷如在一个狭小空间内同时进行洗衣和晾干，容易互相干扰，引发不必要的副反应，从而降低效率。
实际上，光生电子和空穴形成束缚态激子，且难以解离的问题，也是在将光能转化为其他能量形式时，许多聚合物半导体材料面临的共同挑战。
在本次发表的成果中，研究人员改变了PTI材料的生长环境和形核生长的基体。
以往制备PTI时，使用的是氯化锂和氯化钾（KCl）的混合熔盐，并由熔盐冷却时析出的KCl晶体作为PTI形核和生长的基体，得到的是PTI六棱柱晶体（PTI-LiK）。
本文作者改用氯化锂和氯化钙（CaCl2）的混合熔盐，由熔盐冷却时析出的氯化钙晶体作为PTI形核和生长的基体，最终制备出了一种钙掺杂PTI六棱纳米盘（PTI-LiCa）——即“补钙”。
和PTI-LiK相比，PTI-LiCa的激子中，光生电子和空穴之间的结合能从PTI-LiK的48.2meV大大降低到15.4meV，比室温下的热扰动能25.7meV还要低，也即在室温环境的热扰动下，激子中的光生电子和空穴就会自动“分手”，产生激子自发解离现象，形成自由电荷。
研究人员利用先进的超快光谱技术见证了这一解离过程。
此外，解离后自由的光生电子和空穴能够朝着不同方向移动，就像沿着为它们规划的“单行道”分道扬镳，从而在空间上分离了制氢和制氧的反应位点，有效避免了相互干扰和副反应的发生。
得益于此，与PTI-LiK相比，“补钙”后的PTI-LiCa光催化剂的光催化分解纯水初始制氢活性提高了3.4倍。
该研究为调控聚合物半导体光催化材料的光物理属性、推动聚合物半导体材料在不同光能转换场景中的应用，提供了可参考的有效策略。
相关论文信息：https://doi.org/10.1038/s41467-025-63590-0
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